Suivant le départ de Syd Barrett, le groupe entame plusieurs tournées. Le talent de guitariste de David Gilmour et sa voix sécurise davantage les membres du groupe dans leurs décisions. C'est Roger Waters et David Gilmour qui prennent charge des compositions.
Le 12 Janvier 1968 David Gilmour est présent pour la première fois sur scène à une représentation du groupe donnée à Aston University, à Aston Clinton dans le comté de Buckinghamshire, alors que Syd Barrett apparaît pour la dernière fois sur scène le 20 janvier 1968 au Hasting Pier, à Hasting dans le comté du Sussex.
À la même époque et devant l'ampleur que prennent les tournées, le groupe prend davantage d'assurance et fait preuve de plus de professionnalisme. Il s'adjoigne les services de Peter Watts à titre de responsable des tournées. Ce dernier s'adjoint plus tard Alan Styles. 1968 marque une présence plus significative de Pink Floyd en Europe, principalement en France, au Pays-Bas et en Belgique.
Peter accompagnera Pink Floyd pendant les 7 années à venir. Devenu de moins en moins fiable, la situation devenue ingérable il quitte le groupe, avec de sérieux problèmes de drogue. Pink Floyd défraie les coûts afin de l'envoyer en clinique de désintoxication, sans résultat. Il meurt d'une overdose en 1976.
Le premier album de Pink Floyd sans la présence de Syd Barrett, A Saucerful of Secrets (Une Soucoupe Volante Pleine de Secrets - Juin 1968), est enregistré à Abbey Road.
Abbey Road Studios
Malgré que Syd Barrett n'y est plus, l'on retrouve sur l'album la dernière contribution de Syd au groupe; Jugband Blues, que l'on pourrait qualifier de prémonitoire. Le premier couplet dit ce qui suit;
"C'est vraiment gentil de ta part de penser que je suis là
Et pour que tout soit clair, je me sens obligé de te faire savoir
Que je ne suis pas là"
La pochette de l'album est réalisé par Hipgnosis et marque le début d'une longue association entre Pink Floyd et ces derniers, qui créeront le design des pochettes du groupe. Hipgnosis est propriété de Storm Thorgerson et Aubrey Powell (Po). Ils ont fait leurs études au Royal College of Art, et le design de l'album sera leur première conception.
Après avoir donné 176 représentations en 1967, les 2 années suivantes les amèneront à en donner le même nombre; 93 en 1968 et en 83 en 1969, en plus de la sortie de 3 albums long jeu (A Saucerful of Secrets - More - Ummaguma) et 2 single (It Would be So Nice - Point Me at The Sky). Point Me at The Sky sera la dernière fois que le groupe produira ce type de vinyle (45 tours), destinés aux marchés de consommation, de leur propre chef.
Lors de leur deuxième présence en sol Américain (Juillet et Août 1968), le groupe rencontre les mêmes problèmes qu'à leur première présence. Les agents et maisons de disques devaient leur fournir les équipements nécessaire à leur tournée. Sans les équipements nécessaire, et ayant participé en Angleterre à la tournée Jimi Hendrix, le groupe contacte ce dernier qui leur fournit tout le matériel nécessaire.
L'album More (Plus) est composé en un temps record de 8 jours, en Décembre 1968, et constitue la bande sonore du film More de Barbet Schroeder. L'album sortira quant à lui en Juillet 1969. Il s'agit de la deuxième participation du groupe à un film, ayant contribué au film documentaire Tonite! Let's All Make Love in London en 1967, duquel sortira un album long jeu avec 2 chansons et une interview de Pink Floyd, le reste étant des interviews et des chansons de d'autres artistes de l'époque. More est un film de Barbet Schroeder, racontant l'histoire d'un étudiant qui se rend à Ibiza et qui sombre graduellement dans les drogues dures.
À l'été '69, entre les tournées, le groupe travaille à l'album double Ummaguma (Octobre 1969). Un album Live et un album studio le compose. Chaque membre du groupe avait sa partie de l'album studio. Ce qui impressionne le plus, c'est le titre de la partie de Roger Waters; Several Species Of Small Furry Animals Gathered Together In A Cave And Grooving With A Pict (Diverses Espèces de Petits Animaux Poilus se Rassemblant dans une Grotte et s'amusant avec les Pictes). Les membres du groupe considéraient l'album comme un désastre, alors qu'il connût un succès relativement intéressant.
L'année 1969 se termine par la présence en Italie du groupe pour l'enregistrement de la musique du film Zabriskie Point de Michelangelo Antonioni, qui ne connaîtra pas de succès commercial. Aucune des compositions de Pink Floyd n'apparaîtront au film, tout comme aucun album n'en résultera.
David Gilmour considéra cet enregistrement comme étant une ; "manifestation d'un indéniable progrès".
Plusieurs le considère comme étant l'album qui définit le son de Pink Floyd comme progressif, c'est-à-dire de longues pièces complexes et souvent divisées en plusieurs mouvements.
C'est en Juin 1970 que sera joué pour la première fois la pièce Atom Heart Mother (Mère au Coeur Atomique) en spectacle, laquelle introduisait pour la première fois une orchestration (cuivres, un violoncelle et des choristes). L'album suivra en Octobre de la même année. La chanson Atom Heart Mother occupe toute la face "A" de l'album et a une duré de 23'44". Le titre quant à lui a simplement été tiré d'un journal (The Evening Standard du Jeudi 16 Juillet 1970), qui faisait état d'une femme ayant accouché après s'être fait poser un stimulateur cardiaque. Les titres ont été choisis par la suite, après la réalisation de la pochette par Hipgnosis.
Outre les nombreuses représentations, Pink Floyd fera 2 tournées aux États-Unis (Avril/Mai et la tournée Atom Heart Mother fin Septembre/Octobre) au cours de l'année 1970 . En Octobre 1970 Pink Floyd est présent pour la première fois au Canada, pour une série de 6 représentations dans l'ouest canadien. L'année se terminera par la tournée Anglaise.
Stanley Kubrick demanda la permission d'utiliser l'album pour son film Orange mécanique, mais Pink Floyd refusa.
Le début de l'année 1971 est consacré à la création du nouvel album à venir, Meddle. Pour la première fois, Nick Mason récite une phrase sur l'album (One of These Days). L'album tardera à sortir et le groupe sort une compilation; Relics (Reliques). Le titre de l'album fait référence au fait que ce dernier était une compilation de Single et de morceaux mis de côté, ne contenant qu'une seule nouveauté; Biding My Time.
Meddle, était à l'image de l'album précédent, avec la Face "B" de l'album entièrement occupé par Echoes (23'27"). Plusieurs morceaux de l'album ont été crée à partir d'un son, souvent en utilisant les équipements de l'époque et que Pink Floyd semblait particulièrement aimé utiliser (Chambre d'écho, inversion des branchements etc...). Le sortie de l'album ne se fera que tard en 1971 (Novembre), puisque le groupe fera plus de 75 représentations (Allemagne en Février - Divers pays d'Europe en Mars - Royaume-Uni en Mai - Divers pays d'Europe en Juin et Juillet - Australie en Août - Europe en Septembre et la tournée Meddle aux États-Unis en Octobre et Novembre). En Novembre 1971 Pink FLoyd donne 2 représentations au Québec, pour la première fois. Le 9 Novembre ils donnent une représentation au Centre Sportif de l'Université de Montréal et le lendemain au Pavillon de la Jeunesse à Québec.
L'image de la pochette semble plutôt spéciale et bizarre, voir presque impossible de déterminer de ce dont il s'agit. Or, il s'agit de deux photos qui ont été fusionnées par juxtaposition, en utilisant les techniques de l'époque. La première est une photo d'oreille humaine prise en "close up" et la deuxième, des ondulations de l'eau contenu dans un récipient. La photo de couverture de la pochette semble obscure par rapport au titre de l'album. Le morceau principal de l'album est Echoes. Il y a certainement un lien entre le titre de ce morceau et l'effet que produit l'écho à l'oreille et les vibrations produites à la surface de l'eau.